Grâce à des dons et à des ventes qui ont porté sur des collections (dessins, tapisseries) considérées comme périphériques par rapport au cœur de la bibliothèque (les œuvres de l’esprit humain transmises par l’écrit, notamment par le livre), une politique d’acquisitions a pu être envisagée autour des principes suivants : s’en tenir à des auteurs et à des textes majeurs dans l’histoire des civilisations, choisir dans chaque cas ce qui est le plus représentatif, en comblant certaines lacunes (littératures d’expression française, anglaise et hispano-américaine du XXe siècle), mais aussi renforcer des points forts (comme la série des autographes allemands) et, dans certains cas, acquérir l’œuvre complète d’un auteur (par exemple Michaux).

D’où les achats de surréalistes, de Cendrars, de l’ensemble des plaquettes poétiques et des ouvrages de Michaux, de la correspondance de Rilke et de Baladine, avec poèmes autographes, éditions originales, photographies et aquarelles, des premières épreuves corrigées de Du côté de chez Swann de Marcel Proust, de la dactylographie et des épreuves d’une nouvelle de Henry James (The Jolly Corner), de manuscrits autographes de Jean Genet (Pour un funambule) et de Jorge Luis Borges (El Sur), mais aussi de documents autographes concernant la littérature scientifique et de partitions musicales (notamment un mouvement de quatuor inédit de Beethoven, un oratorio de Paul Hindemith et un concerto pour violoncelle et orchestre de Frank Martin).

Dans les années qui suivirent la mort de Martin Bodmer, la Collection a bénéficié de dons d’ouvrages ou de bibliothèques. Le cas le plus remarquable fut la bibliothèque des sciences léguée après sa mort par André Chavanne en 1990 (4 000 ouvrages anciens et modernes, traitant de sciences et de philosophie).